锂空气电池拥有超高的理论比能量被认为是最具发展前景的下一代电池技术。然而，由于商用有机电解质具有挥发性和易燃性的特征，电池运行过程中极易引发一系列安全问题。利用高机械强度和安全性的固态电解质替代液态电解质，可以有效避免不可逆的电解液分解和负极锂枝晶生长，是提高电池本征安全性的理想方法。目前经典的固态电解质，如氧化物、硫化物、卤化物、聚合物等，其稳定性还不能满足固态锂空气电池实际运行的要求。因此，发展兼具高环境适应性和优异电化学性能的新型固体电解质材料是十分迫切的，也面临巨大的挑战。

徐吉静教授课题组近年来一直专注于高化学稳定性固态电解质新材料和固态电池研发，先后开发了分子筛固态电解质（Nature2021, 592, 551-557）、金属有机框架固态电解质（J. Am. Chem. Soc.2023, 145, 5718–5729;Angew. Chem. Int. Ed.2024, 136, e202410208）、共价有机框架固态电解质（J. Am. Chem. Soc.2024, 146, 3373–3382;Chem2023, 9, 394–410）、超分子有机框架固态电解质（Adv. Mater.2024, 36, 2312661）、固有微孔聚合物固态电解质（Angew. Chem. Int. Ed.2023, 62, e202308837）、多金属氧酸盐固态电解质（Angew. Chem. Int. Ed.2024, 63, e202317949）等兼具高稳定性和高离子电导率的固态电解质新种类，并成功应用于固态锂金属电池、固态锂空气电池、固态锌离子电池。

在前期研究的基础上，近期该课题组基于3,5-二氨基三氮唑连接配体制备了一种具有多位点氢键的氢键有机框架（HOF）固态电解质，并使用其构筑了高性能固态锂空气电池。得益于骨架中丰富的动态氢键网络，HOF固态电解质的Li+离子电导率达到2.2 × 10−4S cm−1。丰富的C-O-Li+跃迁位点促进均匀的高Li+通量，基于HOF固态电解质组装的对称电池实现了1400小时的可逆循环，锂空气电池展现出高达10335 mAh g−1的放电容量和长达150次的循环寿命。此外，HOF固态电解质的应用还可以拓展至固态锂金属电池，并展现出优异的电化学性能。HOF固态电解质的开发，为发展下一代低成本高安全的固态锂电池技术提供了新思路和关键材料。相关研究成果发表在Angew. Chem. Int. Ed.2024, 63, e202401910。

基于氢键有机框架固态电解质的固态锂空气电池构筑示意图。